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根据以上讨论,四种活性炭催化剂均可提高反渗透浓缩液中有机物的去除率。特别地,负载铈的活性炭催化的臭氧化显示出比O 3/H 2 O 2工艺和其他催化臭氧化工艺更高的有机化合物降解速率。因此,探索负载铈的活性炭催化臭氧氧化的机理具有重要意义。根据图2中的数据,以研究·OH在催化臭氧化反应中的贡献率。在活性炭上的吸附动力学较慢,但与·OH的反应常数高。
负载铈的活性炭在臭氧氧化中可以很好的去除有机物,这主要是由于其各种去除机理,包括吸附,臭氧氧化和自由基氧化。吸附和臭氧化都是选择性的。一些有机物在活性炭上缓慢吸附,因此非选择性的羟基自由基氧化对于通过负载铈的活性炭催化的臭氧氧化作用从水中去除难处理的有机化合物起着重要的作用。催化臭氧化系统中生成·OH的可能机理如图3所示。通过这种机制,不仅可以通过表面官能团而且可以通过负载在活性炭上的铈来刺激·OH的生成。由表面基团的自由基激发依靠其碱度和给电子效应。对于负载在活性炭上的铈,氧化铈表面的氧空位是催化活性位。? 3可以具有氧空位或直接用H反应2 ?将其吸附在氧空位,以产生HO 3·,·O2 2-,HO 2·等自由基。这些自由基可以通过一系列链反应转化为·OH。在自由基生成过程中,氧空位周围的Ce 3+会失去电子,并被氧化为Ce 4+,这可能导致催化活性降低。因此,富电子结构(例如石墨烯层,-NO 2和吡喃酮)与氧化铈之间可能发生电子转移过程,从而导致Ce 4+的还原和催化活性的更新。这种协同效应可能是在负载铈的活性炭表面快速连续产生·OH的关键。
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